|
||
 View image in article
图1
电催化-微生物原位耦合体系分类
正文中引用本图/表的段落
在DET机制中，电活性微生物（如 Geobacter，Shewanella， Methanobacterium 等）依附于电极表面，通过胞外导电结构（如纳米导线、细胞色素）实现电子捕获并参与CO2还原反应［图1（a）］［14］，［15］。该机制具有能耗低、反应路径短、转化效率高等优势［16］。然而，由于电极-生物膜界面接触面积有限、微生物分布不均等问题，电子传递效率仍存在较大提升空间［17］。因此，亟需从以下三方面入手优化DET型MES体系：
IET通常通过引入可再生的电子载体，如气态氢气（H2）或可溶性氧化还原介体（如甲基紫精、中性红等），在电极与微生物之间搭建“电子中转桥”，以克服微生物直接从电极获取电子的结构障碍［图1（b）］［43-44］。在该机制中，氧化还原介体在阴极表面首先发生还原反应，随后通过扩散或对流输运进入菌体微环境中，再在细胞膜上被微生物重新氧化，实现电子的“间接注入”，为微生物提供CO2还原所需的还原力。
其中，电催化CO2还原在电解池阴极发生，反应器结构的设计对于中间产物的分离与利用至关重要.传统的H型电解池在电解质分离与产物提取方面存在较大限制，近年来逐步发展出多种新型电催化反应器，如膜电极组件（MEA）、气体扩散电极（GDE）反应器、固态电解质反应器等，显著提升了CO2还原的转化效率与产物选择性［ The integration of bio-catalysis and electrocatalysis to produce fuels and chemicals from carbon dioxide 1 2022 ... 为此，近年来研究者提出将电催化与微生物催化深度集成的电-微生物耦合转化体系［ A review of microbial electrosynthesis applied to carbon dioxide capture and conversion: The basic principles, electrode materials, and bioproducts 1 2021 ... 近年来，围绕提升MES系统性能，研究者提出了一系列优化策略，包括微生物代谢通路的合成生物学调控、导电材料与电极结构的纳米工程优化、反应条件（如pH、温度、电位）的动态调控，以及与电催化还原过程的多尺度协同设计等.其中，构建电催化-微生物原位耦合体系被视为提升CO2还原效率和多碳产物生成能力的关键路径之一，其核心在于实现电极-微生物界面的高效集成与电子流的定向耦合.该体系通过将电催化产生的电子或还原性中间体直接输送至固碳微生物，从而驱动其完成多步酶催化反应与碳链延伸过程.根据微生物组成模式不同，电催化-微生物原位耦合体系可分为单菌系统和混菌系统两种类型.其中，单菌系统通常选用电子传递机制明确、代谢途径清晰的纯培养菌株，在体系设计时目标导向明确［ Electro-fermentation: How to drive fermentation using electrochemical systems 1 2016 ... 近年来，围绕提升MES系统性能，研究者提出了一系列优化策略，包括微生物代谢通路的合成生物学调控、导电材料与电极结构的纳米工程优化、反应条件（如pH、温度、电位）的动态调控，以及与电催化还原过程的多尺度协同设计等.其中，构建电催化-微生物原位耦合体系被视为提升CO2还原效率和多碳产物生成能力的关键路径之一，其核心在于实现电极-微生物界面的高效集成与电子流的定向耦合.该体系通过将电催化产生的电子或还原性中间体直接输送至固碳微生物，从而驱动其完成多步酶催化反应与碳链延伸过程.根据微生物组成模式不同，电催化-微生物原位耦合体系可分为单菌系统和混菌系统两种类型.其中，单菌系统通常选用电子传递机制明确、代谢途径清晰的纯培养菌株，在体系设计时目标导向明确［ Bioelectrocatalysis for CO2 reduction: recent advances and challenges to develop a sustainable system for CO2 utilization 1 2023 ... 根据电极与微生物之间电子传递路径的不同，原位MES体系可分为两种机制［ Industrial bioelectrochemistry for waste valorization: State of the art and challenges 1 2023 ... 在DET机制中，电活性微生物（如 Geobacter，Shewanella， Methanobacterium 等）依附于电极表面，通过胞外导电结构（如纳米导线、细胞色素）实现电子捕获并参与CO2还原反应［ Single cell electron collectors for highly efficient wiring-up electronic abiotic/biotic interfaces 1 2020 ... 在DET机制中，电活性微生物（如 Geobacter，Shewanella， Methanobacterium 等）依附于电极表面，通过胞外导电结构（如纳米导线、细胞色素）实现电子捕获并参与CO2还原反应［ Microbial electrosynthesis-revisiting the electrical route for microbial production 1 2010 ... 在DET机制中，电活性微生物（如 Geobacter，Shewanella， Methanobacterium 等）依附于电极表面，通过胞外导电结构（如纳米导线、细胞色素）实现电子捕获并参与CO2还原反应［ Purposely designed hierarchical porous electrodes for high rate microbial electrosynthesis of acetate from carbon dioxide 1 2020 ... 在DET机制中，电活性微生物（如 Geobacter，Shewanella， Methanobacterium 等）依附于电极表面，通过胞外导电结构（如纳米导线、细胞色素）实现电子捕获并参与CO2还原反应［ MXene-coated biochar as potential biocathode for improved microbial electrosynthesis system 1 2021 ... （1）金属基电极的精准构筑与原子级调控金属基电极材料因其出色的导电性和可调控表面特性，在MES系统中具有广泛应用潜力［ Improved cathode for high efficient microbial-catalyzed reduction in microbial electrosynthesis cells 0 2013 Three-dimensional hierarchical metal oxide-carbon electrode materials for highly efficient microbial electrosynthesis 1 2017 ... （1）金属基电极的精准构筑与原子级调控金属基电极材料因其出色的导电性和可调控表面特性，在MES系统中具有广泛应用潜力［ Tailoring interfacial microbiome and charge dynamics via a rationally designed atomic-nanoparticle bridge for bio-electrochemical CO2-fixation 1 2023 ... Xia等人提出了一种原子-纳米颗粒协同桥接策略，构建了Co单原子与Co纳米颗粒复合的桥接体系（Co-SA@Co-NP）［ Manipulating electron extraction efficiency in microbial electrochemical carbon fixation via single-atom engineering 2 2023 ... 后续研究中，Xia团队进一步将Co单原子嵌入N配位环境（Co-N4）并与MOFs衍生纳米片集成，形成具有多级电子通道的Co-N4@Co-NP桥接体系［
原位耦合与异位耦合的对比 ... Improved robustness of microbial electrosynthesis by adaptation of a strict anaerobic microbial catalyst to molecular oxygen 1 2021 ... 尽管目前主流的产乙酸菌与产甲烷菌在MES系统中已显示出良好性能，但其多为严格厌氧菌株，对氧气（O2）极度敏感，限制了其在开放体系中的推广应用.尽管已有研究尝试通过实验室进化增强其耐氧能力［ Cathodes as electron donors for microbial metabolism: which extracellular electron transfer mechanisms are involved? 1 2011 ... IET通常通过引入可再生的电子载体，如气态氢气（H2）或可溶性氧化还原介体（如甲基紫精、中性红等），在电极与微生物之间搭建“电子中转桥”，以克服微生物直接从电极获取电子的结构障碍［ Expanding the product spectrum of value added chemicals in microbial electrosynthesis through integrated process design-A review 1 2018 ... IET通常通过引入可再生的电子载体，如气态氢气（H2）或可溶性氧化还原介体（如甲基紫精、中性红等），在电极与微生物之间搭建“电子中转桥”，以克服微生物直接从电极获取电子的结构障碍［ The one-pot synthesis of a ZnSe/ZnS photocatalyst for H2 evolution and microbial bioproduction 1 2021 ... 众多固碳菌株，如Ralstonia eutropha、M. barkeri 和 Moorella thermoacetica等，均携带高效的膜结合型氢酶［ Hybrid bioinorganic approach to solar-to-chemical conversion 1 2015 ... 除了Co基催化剂外，其他过渡金属材料也显示出优异的析氢性能.例如，Nichols等人利用Pt或α-NiS作为电催化材料，与固碳产甲烷菌M. barkeri耦合，构建了一个光/电驱动的MES平台，成功实现了太阳能驱动的水分解和高效率的CO2转化为甲烷，库仑效率高达86%［ Nonmetallic abiotic-biological hybrid photocatalyst for visible water splitting and carbon dioxide reduction 1 2020 ... 众多固碳菌株，如Ralstonia eutropha、M. barkeri 和 Moorella thermoacetica等，均携带高效的膜结合型氢酶［ Mo2C-induced hydrogen production enhances microbial electrosynthesis of acetate from CO2 reduction 1 2019 ... （1）电极材料的优化策略在以H2为电子中介的MES系统中，阴极析氢效率是影响系统整体能量转化效率和产物收率的关键因素.由于H2的产生过程往往占据较大的能耗并影响库仑效率，因此开发高效、廉价且稳定的析氢催化材料，对于降低系统能耗、提升反应速率和促进CO2的高值转化具有重要意义［ Efficient solar-to-fuels production from a hybrid microbial-water-splitting catalyst system 2 2015 ... Nocera团队率先开发了一种廉价钴基催化剂CoPi（钴磷氧化物），其在低过电位下表现出优异的电催化水分解性能［
本文的其它图/表
|
